Одређивање изотопа плутонијума у приземним слојевима ваздуха на локацији Винча-Београд у периоду чернобиљског акцидента

Abstract

Током друге половине двадесетог века у циљу редовног праћења концентрације радионуклида у аеросолима, вршена су узорковања ваздуха на четири места на локацији Института за нуклеарне науке „Винча“. У време узорковања одређивана је укупна бета активност дневних узорака аеросола на филтер папиру. Како је бета спектрометрија/бројање недеструктивна метода исти узорци су касније искоришћени за алфаспектрометријска мерења. У узорцима ваздуха из периода интензивних надземних нуклеарних проба, као и из периода непосредно након чернобиљског акцидента, током 90-тих година двадесетог века у Лабораторији за нуклеарну и плазма физику одређивана је концентрација изотопа плутонијума алфаспектрометријском методом. Узорковање ваздуха вршено је помоћу пумпе са филтерима. Две године након Чернобиља узорци ваздуха прикупљани током маја 1986. године, су прво мерени на полупроводничком HPGe спектрометру и детектовани су следећи вештачки радионуклиди: 137Cs, 134Cs, 106Ru, 125Sb, 144Ce и 110mAg. Максималне концентрације цезијумових изотопа детектоване су у периоду 02-03. маја, док је други максимум детектован 06. маја. Након гамаспектрометријских, урађена су и алфаспектрометријска мерења. Максималне концентрације 238Pu и 239,240Pu детектоване су у периоду 01-07. маја 1986. године, што одговара хронолошки максимално измереним концентрацијама цезијума. Добијени резултати били су у сагласности са доступним резултатима измереним на локацијама Прага, Минхена и Париза за исти временски период. У узорцима сакупљаним током 1987. и 1989. године, концентрације изотопа плутонијума биле су на граници детекције, осим у пролећном периоду када има највише падавина. Непосредно након чернобиљског акцидента, највећи допринос укупној активности плутонијума у околини потицао је од 241Pu, чистог бета емитера. Мерење овог изотопа може се вршити течним сцинтилационим детектором или масеним спектрометром, који нису били доступни у Институту, те овај радионуклид није ни мерен. Међутим, исти електродепоновани алфа извори плутонијума, припремани почетком деведесетих година прошлог века, поново су мерени алфаспектрометријски током 2004. и 2005. године. Како је од сепарације плутонијума из узорака ваздуха прошло десетак година, што је поредиво са релативно кратким периодом полураспада 241Pu, створени су услови да се концентрација 241Pu у ваздуху одреди преко његовог потомка - 241Am. Активност насталог америцијума одређивана је на основу измерене активности 228Th, и прорачунатог доприноса потомака трасера 236Pu помоћу Bateman-ових једначина. Добијени односи 241Pu/239,240Pu налазе се у границама цитираним у литератури. Резултати вишегодишњих мерења објављени су у више публикација у међународним часописима, као и у саопштењима на домаћим и међународним конференцијама. У овом раду је дата свеобухватна анализа поступака за припрему узорака, процедура радиохемијке сепарације изотопа плутонијума из узорака ваздуха, технике припреме алфаспектроскопски танких извора, специфичности поступака анализе снимљених спектара, као и анализа добијених резултата за специфичне активности изотопа 238Pu, 239,240Pu и 241Pu.

For the purpose of regular monitoring of the concentration of radionuclides in aerosols, air sampling was carried out during the second half of XX century in four places at the Institute „Vinča“ site. Gross beta activities of the aerosols were determined daily. Since beta counting is not destructive method, these samples were subsequently used for the alpha spectrometric measurements. Determination of fallout plutonium, as well as plutonium originated from the Chernobyl accident were performed by alpha spectrometry in the Laboratory for nuclear and plasma physics. Air sampling was performed by pumps with filters. Air samples collected during May 1986 were measured by semiconductor HPGe spectrometer, and the following artificial radionuclides: 137Cs, 134Cs, 106Ru, 125Sb, 144Ce and 110mAg were detected. Maximal concentration of cesium isotopes were observed on 02-03 May, while second maximum was detected on 06 May. Alphaspectrometric measurements of plutonium isotopes indicated also that maximal concentration of 238Pu and 239,240Pu occurred in the period 01-07 May. Obtained results were in agreement with ones reported in literature for locations of Prague, Munich, and Paris for the same period. Monitoring of air during 1987 and 1989 showed that plutonium isotopes concentrations were below minimal detectable values, except in spring time due to abundant precipitation. The same plutonium sources, prepared during the 90s were re-measured in 2004 and 2005, in order to determine concentration of 241Pu (pure beta emitter) by alpha spectrometry using “Am in-growth Method”. Activity of in-growth americium was determined experimentally, based on measured activity of 228Th, and additionally calculated using the contribution of 236Pu (used as a tracer) descendants obtained by the Bateman’s equations. Obtained activity ratios 241Pu/239,240Pu were within the limits cited in the literature. The result of perennial measurement have been published in several publications in international journals, and presented at numerous national and international conferences. Comprehensive analysis of sample preparation, radiochemical procedure of plutonium separation from air samples, alpha - sources preparation techniques, analysis of recorded spectra, as well as analysis of obtained results for 238Pu, 239,240Pu and 241Pu concentrations are presented in this paper.